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澳门威斯尼人38238-38238威尼斯欢迎你李风亭教授团队在柔性多孔材料分子识别和催化方面的研究取得进展

来源:环境科学与工程学院   时间:2020-05-09  浏览:

分子识别在生物、环境和化学研究过程中起着关键作用。近年来,受到具有高度结构自由度的各种生物分子(例如蛋白质)的精确分子识别功能的启发,表现出具有客体分子触发的结构转变特性的柔性多孔配位聚合物(Porous coordination polymers, PCPs)、又称柔性金属框架化合物(Metal-organic frameworks,MOFs)引起了研究者的关注。然而,目前的研究仍集中在利用晶体衍射和客体分子吸附曲线分析对材料的结构柔性进行表征,而从能量角度出发对材料柔性设计的研究尚未见报道。

近日,我校环境科学与工程学院李风亭教授团队与日本学士院院士、京都大学Susumu Kitagawa教授团队合作首次提出了控制PCP材料柔性的新策略,成功将氢键作用引入至具有穿插结构的柔性PCP材料骨架中,通过氢键作用对材料结构变化所需的形变能进行精细的调控,从而改变了材料在吸附特定的客体分子时势能曲线变化。相较于尺寸较小、毒性较低的二氯甲烷,经柔性调控后的MOF材料可对尺寸更大、毒性更高的氯仿实现选择性“开门”吸附。该工作紧密地结合了理论化学与实验化学,为设计柔性多孔材料提供了全新的研究思路。李风亭教授课题组博士后顾逸凡为论文第一作者,京都大学Susumu Kitagawa教授和李风亭教授为论文通讯作者,这一工作成果发表于化学领域国际期刊德国应用化学(Angew. Chem. Int. Ed)。

 

形变能调控策略控制多孔骨架柔性实现对三氯甲烷选择性“开门吸附”

在金属框架化合物中分级孔隙度和充分暴露的活性位点是设计用于高效吸附特别是大分子的稳健框架的主要特征。同日课题组博士生封涛同学,在构建多级孔CuBTC (HKUST-1是一种金属有机骨架(MOF),由铜结点与它们之间的1,3,5-苯三甲酸组成)用作脱硫研究方面取得最新进展,在J. MATER. CHEM. A期刊上发表了题为“Feasible linker transformation strategy towards Cu2O nanoparticles immobilized hierarchical CuBTC creation for adsorption desulfurization”的研究论文,李风亭教授为论文通讯作者。他们介绍了一个新的策略,称为配体转换法,可在CuBTC上同时构建介孔和Cu2O纳米颗粒。利用这种方法,构造了具有可调孔径分布的分级多孔结构的CuBTC,并保持了其结晶度和稳定性。此外,配体转换法同时也促进了Cu2O纳米颗粒在CuBTC的开放框架中的均匀分布。分级多孔结构使得大尺寸的芳香硫化合物容易扩散,而小粒径的氧化亚铜纳米颗粒高度分散,使得脱硫吸附性能得到了进一步的提高。这一新方法可以为设计更丰富的多自由度结构和进一步拓宽其应用范围提供新的思路。

李风亭教授团队近几年在环境功能多孔材料的设计制备,用于水体重污染物的识别分离、清洁能源的净化、以及超微量水体污染物检测方面开展了大量前沿工作。上述研究工作获得国家自然科学基金项目、科技部国际科技合作专项以及上海市政府间国际科技合作计划等项目支持。


相关链接:

1. Gu, Y., Zheng, J. J., Otake, K. I., Sugimoto, K., Hosono, N., Sakaki, S., Li, F. & Kitagawa, S, Angew. Chem. Int. Ed, 2020(原文链接为:https://doi.org/10.1002/anie.202003186)。

2. Feng, T., Wang, Y., Wu, Y. N., Kabtamu, D. M., Laszlo, K., & Li, F., J. Mater. Chem. A, 2020, 8, 8678 - 8683(原文链接为:https://doi.org/10.1039/c9ta13505g)。

3. Li, J., Yu, C., Wu, Y. N., Zhu, Y., Xu, J., Wang, Y. & Li, F, Environ. Int., 2019, 125, 135-141(原文链接为:https://doi.org/10.1016/j.envint.2019.01.033)。

4. Xu, J., Yu, C., Feng, T., Liu, M., Li, F., Wang, Y., & Xu, J., Nanoscale, 2019, 10, 19390-19398(原文链接为:https://doi.org/10.1039/c8nr05098h)。


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